Pinacol omarrangemang

Pinacon-pinacoline-omlagring och retropinacoline-omlagring  är det allmänna namnet för reaktionerna av ömsesidiga transformationer av 1,2-dioler och deras motsvarande karbonylföreningar, som åtföljs av 1,2-migrering av substituenter. Pinakolinomläggningen upptäcktes av den ryske kemisten A.M. Butlerov 1873. År 1907 föreslog Tiffeno M. termen retropinakolinomläggning . Båda reaktionerna tillhör Wagner-Meerweins omarrangeringsreaktion .

Pinacol omarrangering

Pinacoline-omlagring är vanligtvis omvandlingen av tertiära dioler ( pinacones ) till ketoner ( pinacoliner ) genom inverkan av elektrofila reagens, som är syror, syraanhydrider, syrahalider, ZnCl 2 , etc.

Reaktionsmekanism

Pinacol omarrangemang fortsätter enligt följande schema:

Protoneringen av en av alkoholgrupperna och elimineringen av en vattenmolekyl orsakar en förskjutning av en av substituenterna till det framväxande karbeniumcentret. I det här fallet bildas en mer stabil karboxoniumkatjon , som delar av en proton och förvandlas till en reaktionsprodukt - en karbonylförening.

Under omlagringen omvandlas två tertiära kolatomer till en sekundär och en kvartär.

På grund av det faktum att den mest stabila karbeniumjonen övervägande bildas , ökar sannolikheten för att hydroxylgruppen splittras i följande serier:

Samtidigt, enligt tendensen till 1,2-omarrangering, ökar reaktiviteten hos grupper i serien:

Strukturen hos produkterna från pinacol-omläggningen bestäms också av steriska faktorer och miljöförhållanden. Reaktionen fortskrider med en minskning av stereoselektiviteten hos reaktionsprodukterna på grund av den möjliga rotationen längs CC-bindningen under omarrangemanget.

Retropinacol omarrangering

Enligt Chemical Encyclopedia [1] består denna reaktion i omvandlingen av α-grenade ketoner och aldehyder till deras motsvarande 1,2-dioler och deras derivat. I detta fall fortsätter övergången av en av a-substituenterna till kolatomen i karbonylgruppen.

Dessa reaktioner är möjliga om den termodynamiska stabiliteten hos karboxoniumjonen och den tertiära karbokaten ligger nära varandra (till exempel när man ersätter OH-gruppen med en mer elektronbortdragande, i synnerhet med en acyloxigrupp). Denna omlagring sker som ett resultat av O-acylering av ketoner och aldehyder genom addukter av acylklorider med Lewis-syror i aprotiska lösningsmedel, såväl som under jonisering av a-kloralkylater.

Samtidigt, enligt en annan källa [2] , är en retropinakolinomlagring en omlagringsreaktion av en karbokat bildad som ett resultat av elimineringen av en OH-grupp av en sekundär alkohol i ett surt medium - om en sådan karbokatation inte innehåller en α-väteatom kan en geminal proton spjälkas av, och i dess ställe kommer kolvätegruppen, som tidigare befann sig i α-positionen.

Anteckningar

  1. Koppar - Polymer // Kemisk uppslagsverk i 5 volymer. - M .: Great Russian Encyclopedia, 1992. - T. 3. - 639 sid.
  2. Neiland O. Ya. Organisk kemi. - M .: Högre skola, 1990. - 751 sid. - Med. 294.

Litteratur