Purex process

Den aktuella versionen av sidan har ännu inte granskats av erfarna bidragsgivare och kan skilja sig väsentligt från versionen som granskades den 28 maj 2021; verifiering kräver 1 redigering .

Purex-processen (från engelska  P lutonium- U ranium Recovery by EX traction , PUREX-  regenerering av uran och plutonium genom extraktion) är en teknologisk process för bearbetning av bestrålat kärnbränsle .

Historik

Purex-processen upptäcktes av kemister Herbert Anderson och Larned Brown Asprey vid Metallurgical Laboratory vid University of Chicago som en del av Manhattan Project . Deras överordnade vid denna tid var Glenn Seaborg ; patentansökan " Solvent Extraction Process for Plutonium " lämnades in 1974 [  1] , tributylfosfat nämns där som huvudreagenset som utför huvuddelen av den kemiska reaktionen [ 2] .

Upplösning i salpetersyra

Efter upplösning av bränsleelement i salpetersyra innehåller den initiala lösningen, beroende på bränsleförbränningsdjupet , 250–300 g/l U , upp till 3 g/l Pu och upp till 100 mg/l Np . Den initiala lösningen filtreras och skickas till beredningsstadiet för extraktion .

Extraktion

Förberedelse

I detta skede avlägsnas molekylärt jod (I 2 ) från lösningen och Pu överförs huvudsakligen till tillståndet Pu +4 för att säkerställa normal separation av elementen under extraktionsprocessen.

Första extraktionscykeln

Under den första extraktionen (30% lösning av TBP i fotogen ), extraheras U, Pu, Np, aktinider Am , Cm och ett antal fragmentelement ( REE , Ru , Zr , Nb , etc.) till den organiska fasen . För att öka reningskoefficienten för uran och plutonium från föroreningar tvättas den organiska fasen med lösningar av salpetersyra och ammoniumnitrat : i detta fall förblir U och Pu i den organiska fasen, och en betydande del av fragmenteringselementen passerar in i raffinatet.

Återextraktion

I processen för återextraktion separeras U och Pu. Separeringsapparaten består av två zoner: en separationszon och en zon för tvättning av plutonium från infångat uran. Salter av järn (II) eller uran (IV) används som reduktionsmedel vid strippning. Det resulterande återextraktet av Pu +3 innehåller en betydande mängd uran. Tvättning av återextraktet utförs i den andra zonen av apparaten med ett flöde av färskt extraktionsmedel (dess förbrukning är upp till 20% av den totala volymen av den organiska fasen). Som ett resultat överstiger restkoncentrationen av U i plutoniumåterextraktet vanligtvis inte 10–20 mg/L.

Andra extraktionscykeln

Uppgiften för den andra (och i vissa scheman, den tredje) extraktionscykeln är ytterligare rening av U från fissionsprodukter och kvarvarande plutonium (upp till 10 mg Pu per 1 kg U). Läget för den andra extraktionscykeln - tvättning - återextraktion av plutonium liknar läget för den första cykeln. Under återextraktionen renas U dessutom från fragmenteringselement, Np och spår av plutonium. Beroende på det specifika bearbetningsschemat är det möjligt att återextrahera först uran och sedan fragmenteringselement och vice versa. En lösning av uranylnitrat efter den andra extraktionscykeln, innehållande 80 g/l uran, skickas för indunstning och denitrering för att därefter erhålla urandioxid .

Förfina

Efter att ha separerat plutonium från huvudmassan av uran i den första extraktionscykeln, utförs dess ytterligare rening vid raffineringsstadiet . Som ett resultat av raffinering erhålls en koncentrerad plutoniumlösning (upp till 100 g/l), från vilken ren plutoniumdioxid därefter erhålls .

Avdunstning

Denitration

Allmän information

Neptunium med dessa bearbetningsscheman koncentreras i två strömmar (med uran och plutonium) och separeras ytterligare i raffineringsstadiet.

Medelvärden för reningsfaktorer för uran, plutonium och neptunium
Operationer Ru + Rh Zr + Nb REE Cs Coeff. rening genom
total y-aktivitet
U 9⋅10 7 6,5⋅10 6 2⋅10 8 5⋅10 8 7,5⋅10 7
Pu 10 8 6.2⋅10 6 10 10 5⋅10 10 10 8
Np - - - - 10 9

Med ett bränsleutbränningsdjup på upp till 30 MW dygn/kg och en kylningstid på 2–3 år är aktiviteten hos den initiala vattenlösningen som går in i den första extraktionscykeln 100–250 Ci /l. Under en extraktionscykel får den organiska fasen en bestrålningsdos på ~10³ Gy , och en märkbar mängd radiolysprodukter uppträder i den (upp till 150 mg/l DBP , etc.). För att effektiviteten av extraktionsbearbetningen inte försämras tvättas den organiska fasen med en alkali- eller sodalösning (20 % Na2CO3 - lösning ).

Anteckningar

  1. Anderson, Herbert H. och Asprey, Larned B. & Asprey, Larned B., "Solvent extraction process for plutonium", US patent 2924506 , utfärdat 1960-02-09
  2. P. Gary Eller, Bob Penneman, Bob Ryan. Pionjären aktinidkemist Larned Asprey dör . The Actinide Research Quarterly 13–17. Los Alamos National Laboratory (2005). Arkiverad från originalet den 1 februari 2014.

Länkar