Passerini reaktion

Den aktuella versionen av sidan har ännu inte granskats av erfarna bidragsgivare och kan skilja sig väsentligt från versionen som granskades den 18 april 2022; kontroller kräver 2 redigeringar .

Passerini-reaktionen  är en trekomponentsreaktion mellan en karboxylsyra , en karbonylförening ( aldehyd eller keton ) och en isocyanid, vars produkt är α-hydroxikarboxamid [1] [2] [3] .

Reaktionen upptäcktes av italienaren Mario Passerini från Florens 1921. Detta var den första flerkomponentreaktionen som involverade en isocyanid; nu spelar denna reaktion en central roll i kombinatorisk kemi [4] .

Nyligen har Danmark et al utvecklat en enanteoselektiv katalysator för asymmetriska Passerini-reaktioner [5] .

Reaktionsmekanism

Två möjliga reaktionsmekanismer har lagts fram.

Jonisk mekanism

I polära lösningsmedel som metanol eller vatten fortskrider reaktionen via protonering av karbonylgruppen och efterföljande nukleofil tillsats av isocyaniden för att bilda nitrilsaltet (alkylerad cyanohydrin) 3 . Tillsatsen av karboxylatanjonen ger mellanprodukt 4 . Överföring av acylgruppen och tautomerisering av amidgruppen resulterar i bildningen av den önskade estern 5 .

Överenskommen mekanism

I opolära lösningsmedel och vid höga koncentrationer fortskrider reaktionen troligen enligt en överenskommen mekanism [6] :

Denna mekanism involverar en trimolekylär reaktion mellan en isocyanid (R-NC), en karboxylsyra och en karbonylförening i en serie nukleofila tillsatser . Övergångstillståndet TS# beskrivs som en femledad ring med en partiell kovalent eller dubbelbindning. Det andra steget i Passerini-reaktionen är överföringen av en acylgrupp till en närliggande hydroxylgrupp. Det finns fakta som talar för en sådan mekanism: reaktionen fortskrider i ett relativt opolärt lösningsmedel (enligt övergångstillståndet) och reaktionskinetiken beror på koncentrationen av alla tre reaktanterna. Denna reaktion fungerar som ett bra exempel på konvergent syntes .

Applikation

Passerini-reaktionen används i många flerkomponentreaktioner, till exempel kommer den omedelbart efter Horner-Wodsworth-Emmons-reaktionen i syntesen av depsipeptid [7] :

Multikomponent Passerini-reaktioner har funnit tillämpning i syntesen av polymerer från förnybara material [8] .

Se även

Anteckningar

  1. Passerini, M.; Simone, L. Gazz. Chim. ital. 1921 , 51 , 126-29.
  2. Passerini, M.; Ragni, G. Gazz. Chim. ital. 1931 , 61 , 964-69.
  3. Riva, R.; Banfi, L. Passerini-reaktionen  (obestämd)  // Org. Reagera.. - 2005. - T. 65 . - S. 1-140 . - doi : 10.1002/0471264180.or065.01 . .
  4. Dömling, A.; Ugi, I. Angew. Chem. Int. Ed. engelsk 2000 , 39 , 3168-3210. (Recension)
  5. Danmark, SE; Fan, Y. J. Org. Chem. 2005 , 70 , 9667-76. doi : 10.1021/jo050549m
  6. Passirini-reaktionen L. Banfi, R. Riva i Organic Reactions vol. 65 L.E. Overman Ed. Wiley 2005 ISBN 0-471-68260-8
  7. En flexibel sexkomponentreaktion för att få tillgång till begränsade depsipeptider baserade på en dihydropyridinonkärna Monica Paravidino, Rachel Scheffelaar, Rob F. Schmitz, Frans JJ de Kanter, Marinus B. Groen, Eelco Ruijter och Romano VA Orru J. Org. Chem. 2007 , 72, 10239-42 doi : 10.1021/jo701978v
  8. Kreye, O.; Toth, T.; Meier, M.J. Am. Chem. soc. Arkiverad 6 april 2019 på Wayback Machine , 2011, 133 (6), pp 1790-1792 [1] Arkiverad 6 april 2019 på Wayback Machine doi : 10.1021/ja1113003