NMR-spektroskopi

Den aktuella versionen av sidan har ännu inte granskats av erfarna bidragsgivare och kan skilja sig väsentligt från versionen som granskades den 1 mars 2019; kontroller kräver 7 redigeringar .

Kärnmagnetisk resonansspektroskopi, NMR-spektroskopi  är en spektroskopisk metod för att studera kemiska föremål med hjälp av fenomenet kärnmagnetisk resonans . NMR-fenomenet upptäcktes 1946 av de amerikanska fysikerna F. Bloch och E. Purcell . De viktigaste för kemi och praktiska tillämpningar är protonmagnetisk resonansspektroskopi (PMR-spektroskopi), såväl som kol-13 NMR-spektroskopi ( 13 C NMR-spektroskopi ), fluor-19 ( 19 F NMR-spektroskopi ), fosfor-31 ( 31 P NMR ) spektroskopi ). Om ett grundämne har ett udda atomnummer, eller en isotop av något (jämnt) grundämne har ett udda massnummer, har kärnan i det elementet ett annat spinn än noll. Från det exciterade tillståndet till det normala tillståndet kan kärnorna återvända och överföra excitationsenergin till miljön - "gittret", vilket i det här fallet betyder elektroner eller atomer av ett annat slag än de som studeras. Denna energiöverföringsmekanism kallas spin-gitter-relaxation , och dess effektivitet kan karakteriseras av en konstant T1, kallad spin-gitter-relaxationstid.

I likhet med infraröd spektroskopi avslöjar NMR information om kemikaliers molekylära struktur. Det ger dock mer fullständig information än IS, vilket gör det möjligt att studera dynamiska processer i ett prov, det vill säga att bestämma hastighetskonstanterna för kemiska reaktioner och storleken på energibarriärerna för intramolekylär rotation. NMR låter dig också registrera spektra av mellanliggande partiklar av kemiska reaktioner [1] .

Dessa egenskaper gör NMR-spektroskopi till ett praktiskt verktyg både i teoretisk organisk kemi och i analys av biologiska objekt [1] .

Grundläggande NMR-teknik

Ett prov av en substans för NMR placeras i ett tunnväggigt glasrör (ampull). När de placeras i ett magnetfält absorberar aktiva NMR-kärnor (som 1 H eller 13 C) elektromagnetisk energi. Resonansfrekvensen , absorptionsenergin och intensiteten hos den utsända signalen är proportionell mot styrkan på magnetfältet . Så, i ett fält på 21 Tesla, resonerar en proton med en frekvens på 900 MHz.

Val av lösningsmedel

Ett idealiskt lösningsmedel bör inte innehålla protoner. Dessutom är det önskvärt att lösningsmedlet är inert, låg kokpunkt och billigt. Moderna enheter kräver deutererade lösningsmedel, eftersom stabiliseringen av magnetfältet utförs med hjälp av lösningsmedlets deuteriumsignal. Enheten har en deuterium-"kanal" som ständigt ändras och anpassar fältet till frekvensen av det deutererade lösningsmedlet.

Deuteriumsignalen används för fältshimsning. Shimming är en procedur för att förbättra det magnetiska fältets enhetlighet, vilket utförs med hjälp av speciella små elektromagnetiska spolar inbyggda i enheten (kallade shims), som korrigerar huvudmagnetfältet så att dess enhetlighet är högst exakt i mitten av provet .

Spår av ferromagnetiska föroreningar leder till en katastrofal breddning av absorptionssignalerna på grund av en kraftig minskning av relaxationstiden. Vanliga källor till försämring av likformigheten är partikelformiga föroreningar från kranvatten, stålfibrer, Raney-nickel och partiklar från metallspatlar och kolonnfyllmedel. Dessa föroreningar kan avlägsnas genom filtrering [2] .

Kemiskt skifte

Beroende på den lokala elektroniska miljön resonerar olika protoner i en molekyl vid olika frekvenser. Eftersom både denna frekvensförskjutning och grundresonansfrekvensen är direkt proportionella mot magnituden av magnetfältsinduktionen, omvandlas denna förskjutning till en dimensionslös storhet oberoende av magnetfältet, känd som den kemiska förskjutningen. Kemiskt skifte definieras som en förändring i förhållande till vissa referensprover. Frekvensförskjutningen är extremt liten jämfört med basfrekvensen för NMR-spektrometern. En typisk frekvensförskjutning är 100 Hz, medan bas-NMR-frekvensen är i storleksordningen 100 MHz. Med hänsyn till skillnaderna i spektrometerns grundläggande frekvenser uttrycks det kemiska skiftet ofta i dimensionslösa enheter av miljondelar (ppm eller engelska - ppm).

Eftersom storleken på det kemiska skiftet beror på ämnets sammansättning används det för att få preliminär information om den kemiska strukturen hos molekylerna i provet. Till exempel ger spektrumet av etanol (CH 3 CH 2 OH) 3 upplösta signaler och har 3 distinkta kemiska skiftvärden: ett för CH 3 -gruppen , ett för CH 2 -gruppen och det sista för OH. Ett typiskt skifte för CH3- gruppen är i området 1 ppm, för CH2 - gruppen bunden till OH - 4 ppm och OH ca 2-3 ppm. Genom att känna till värdena för kemiska skift är det alltså möjligt att bestämma vilka grupper av atomer som ingår i provmolekylernas sammansättning.

På grund av intramolekylär rörelse vid rumstemperatur, snittar NMR 3-metylprotonsignalerna ut under signalinsamlingsprocessen, som bara varar några millisekunder. Alla protoner i metylgruppen degenererar och bildar signaler med en ekvivalent kemisk förskjutning. Mjukvaran för NMR-spektrometrar gör det möjligt att utvärdera den integrerade intensiteten av NMR-signaler för att förstå antalet protoner som bidrar till den observerade signalen.

Spin-spin-interaktion

Den mest användbara informationen för att bestämma strukturen i ett endimensionellt NMR-spektrum tillhandahålls av den så kallade spin-spin-interaktionen mellan aktiva NMR-kärnor. Denna interaktion resulterar från övergångar mellan olika kärnspinntillstånd i kemiska molekyler , vilket resulterar i splittring av NMR-signaler. Denna uppdelning kan vara enkel eller komplex och som ett resultat är den antingen lätt att tolka eller kan förvirra försöksledaren.

Denna bindning ger detaljerad information om bindningarna av atomer i en molekyl.

Andra ordningens interaktion (stark)

Den enkla spin-spin-interaktionen antar att kopplingskonstanten är liten jämfört med skillnaden i kemiska skift mellan signalerna. Om skiftskillnaden minskar (eller kopplingskonstanten ökar) blir intensiteten hos provmultipletterna förvrängd, vilket blir svårare att analysera (särskilt om systemet innehåller mer än 2 snurr). Men i NMR-spektrometrar med hög effekt är distorsion vanligtvis måttlig, och detta gör det enkelt att tolka de associerade topparna.

Andra ordningens effekter minskar med ökande frekvensskillnad mellan multipletterna, så högfrekventa NMR-spektrat visar mindre distorsion än lågfrekvensspektrumet.

Tillämpning av NMR-spektroskopi för studiet av proteiner

De flesta av de senaste innovationerna inom NMR-spektroskopi görs i den så kallade protein-NMR-spektroskopin, som håller på att bli en mycket viktig teknik inom modern biologi och medicin. Ett vanligt mål är att erhålla en högupplöst 3-dimensionell struktur av ett protein, liknande bilder som erhålls i röntgenkristallografi. På grund av närvaron av fler atomer i en proteinmolekyl jämfört med en enkel organisk förening är det underliggande 1H -spektrumet fullt av överlappande signaler, vilket gör direkt spektrumanalys omöjlig. Därför har flerdimensionella tekniker utvecklats för att lösa detta problem.

För att förbättra resultaten av dessa experiment tillämpas metoden för märkta atomer med användning av 13 C eller 15 N. Således blir det möjligt att erhålla ett 3D-spektrum av ett proteinprov, vilket har blivit ett genombrott inom moderna läkemedel. Nyligen har metoder (som har både fördelar och nackdelar) för att erhålla 4D-spektra och spektra av högre dimensioner, baserade på icke-linjära samplingsmetoder med efterföljande återställning av den fria induktionsavklingningssignalen med hjälp av speciella matematiska tekniker, blivit utbredda.

Kvantitativ analys genom NMR

I den kvantitativa analysen av lösningar kan topparea användas som koncentrationsmått i kalibreringskurvmetoden eller additionsmetoden. Metoder är också kända där en graderad graf återspeglar koncentrationsberoendet av det kemiska skiftet. Användningen av NMR-metoden i oorganisk analys bygger på det faktum att i närvaro av paramagnetiska ämnen accelereras den nukleära relaxationstiden. Mätning av relaxationshastigheten kan utföras med flera metoder, tillförlitlig och mångsidig är till exempel den impulsiva versionen av NMR-metoden, eller som den brukar kallas spinekometoden . Vid mätningar med denna metod appliceras kortvariga radiofrekventa pulser på provet som studeras i ett magnetiskt fält vid vissa tidsintervall i resonansabsorptionsområdet.En spinekosignal uppträder i mottagningsspolen, vars maximala amplitud är relaterad till avkopplingstiden genom ett enkelt förhållande. Det är inte nödvändigt att hitta de absoluta värdena för relaxationshastigheterna för att utföra de vanliga analytiska bestämningarna . I dessa fall kan man begränsa sig till att mäta någon kvantitet som är proportionell mot dem, till exempel amplituden för resonansabsorptionssignalen . Amplitudmätning kan göras med enkel, mer prisvärd utrustning. En betydande fördel med NMR-metoden är ett brett spektrum av uppmätta parametervärden. Med hjälp av spinekoinställningen kan du bestämma avslappningstiden från 0,00001 till 100 s. med ett fel på 3...5%. Detta gör att du kan bestämma koncentrationen av lösningen inom ett mycket brett intervall från 1 ... 2 till 0,000001 ... 0000001 mol / l. Den vanligaste analytiska tekniken är kalibreringskurvmetoden.

Se även

Anteckningar

  1. 1 2 Polishchuk V. R. Hur man ser en molekyl. - M., Kemi, 1979. - Upplaga 70 000 ex. - S. 197-242
  2. Robert M. Silverstein, Francis X. Webster, David J. Kiemle -. Spektromektrisk identifiering av organiska föreningar, sjunde upplagan.

Litteratur

  • Günther H. Introduktion till NMR-spektroskopikurs. — Per. från engelska. - M. , 1984.
  • Abraham A. Kärnmagnetism. — M.: IL. - 1963. - 630 sid.
  • Slicker Ch . Grunderna i teorin om magnetisk resonans. - M .: Mir. - 1981. - 448 sid.
  • Farrar T, Becker E. Puls och Fourier NMR-spektroskopi. - M .: Mir. - 1973.
  • Heberlen W., Mehring M. Högupplöst NMR i fasta ämnen. - M .: Mir. - 1980.
  • Lundin A. G., Fedin E. I. NMR-spektroskopi. - M .: Nauka. - 1980.
  • Gabuda S. P., Pletnev R. N., Fedotov M. A. Kärnmagnetisk resonans i oorganisk kemi.- M: Nauka.- 1988.- 214 sid.
  • Gabuda S. P., Lundin A. G. Inre rörlighet i en fast kropp. - Novosibirsk: Nauka. - 1986. - 176 sid.
  • Gabuda S. P., Rzhavin A. F. Kärnmagnetisk resonans i kristallhydrater och hydratiserade proteiner. - Från: Vetenskap. Novosibirsk. - 1978.- 160 sid.
  • Sergeev N. A., Ryabushkin D. S. Fundamentals of the quantum theory of nuclear magnetic resonance.- M .: Logos.- 2013.- 270 s.
  • Ershov BA, NMR-spektroskopi i organisk kemi. — Lärobok för universitet. - Från: St. Petersburg State University - 1995. - 263 s.
  • Ionin B. I., Ershov B. A., Koltsov A. I., NMR-spektroskopi i organisk kemi: vetenskaplig publikation. - 2:a uppl., Förlag: LGU, Chemistry, Leningrad. avdelning - 1983. - 269 sid.
  • V.P.Vasiliev. Analytisk kemi. - "Ta studenten". - M. , 1989. - 384 sid.