Karash effekt

Karash- effekten (Karash-effekt, peroxideffekt) är omkastningen av regioselektivitet vid tillsats av vätehalogenider till alkener i närvaro av syre eller peroxider . Denna effekt, som först beskrevs av M. Karash och F. Mayo 1933 [1] , består i bildandet av en avvikande produkt som formellt sett inte motsvarar Markovnikov-regeln . Detta är förknippat med en förändring i reaktionsmekanismen, som i detta fall inte sker som en elektrofil addition , utan som en radikal addition [2] .

Mekanism

Tillsatsen av vätehalogenider till osymmetriska alkener i närvaro av peroxid sker genom en radikalmekanism. Vid initieringssteget spjälkar radikalen R, erhållen som ett resultat av sönderdelningen av peroxidkatalysatorn , av en väteatom från en vätehalogenid för att bilda en halogenatom , som i det andra steget adderas till C=C- dubbelt binder för att bilda två isomera alkylradikaler . Den mer substituerade, mer stabila radikalen dominerar, som sedan reagerar med vätehalogenid, vilket ger produkten - en alkylhalogenid och en halogenatom, som fortsätter kedjeradikalreaktionen [3] .

Reaktionen katalyseras av peroxider, men deras tillsats utifrån är inte nödvändig, eftersom i närvaro av syre kan alkener själva oxideras för att bilda peroxider [4] . Tillsammans med radikalreaktionen sker även den klassiska elektrofila additionen, dock har radikalreaktionen en mycket högre hastighet, på grund av vilken den anomala produkten bildas i en övervägande mängd [4] .

Man tror att denna effekt endast är karakteristisk för vätebromid HBr och inte observeras i fallet med andra vätehalogenider ( HF , HCl och HI ) [3] [5] på grund av att HF- och HCl-molekylerna är för starka för homolytisk ruptur och HI-molekylen har visserligen en lägre bindningsenergi, men den resulterande jodatomen är inte tillräckligt reaktiv för att utveckla en kedjereaktion . Det är dock kända exempel där HCl också reagerar med alkener för att bilda produkter som inte följer Markovnikovs regel . Sådana exempel är dock inte särskilt vanliga, och i det allmänna fallet, när man använder HCl, är hastigheterna för elektrofil och radikal tillsats jämförbara, vilket leder till en blandning av produkter [4] . Radikaladditionen av HCl till alkener kan också kompliceras av bildningen av oligomerer på grund av reaktionen mellan alkylradikaler och alkenmolekyler [6] .

Stereokemi för addition

Reaktionerna av radikaltillsats av vätehalogenider till alkener fortskrider som anti -addition, vilket förklaras av bildandet av en cyklisk bromoniumradikal, vars öppning sker "bakifrån" [6] . Med en ökning av temperaturen minskar selektiviteten, eftersom rotation av C-C-bindningen i den mellanliggande alkylradikalen blir möjlig [4] . För cykloalkaner , i vars molekyler sådan rotation är omöjlig, observeras bildandet av endast trans -produkter [4] .

Se även

Anteckningar

  1. Kharasch MS, Mayo FR Peroxideffekten vid tillsats av reagenser till omättade föreningar. I. Tillsatsen av vätebromid till allylbromid  //  J. Am. Chem. soc. - 1933. - Vol. 55 , nr. 6 . — S. 2468–2496 . - doi : 10.1021/ja01333a041 .
  2. Roberts J., Caserio M. Fundamentals of organic chemistry = Basic Principles of Organic Chemistry / Per. från engelska. Yu. G. Bundel, red. A. N. Nesmeyanov. - M .: Mir, 1978. - T. 1. - S. 215-217.
  3. 1 2 Terney A. Modern organisk kemi. - M . : Mir, 1981. - T. 1. - S. 323-324.
  4. 1 2 3 4 5 Sykes P. Reaktionsmekanismer i organisk kemi = A Guidebook to Mechanism in Organic Chemistry / Ed. Ya. M. Varshavsky. - 3:e uppl. - M . : Chemistry, 1977. - S. 290-293.
  5. Reutov O. A., Kurts A. L., Butin K. P. Organisk kemi. - 3:e uppl. - M . : Binom. Knowledge Laboratory, 2010. - Vol. 1. - P. 416. - ISBN 978-5-94774-613-6 .
  6. 1 2 Carey F., Sandberg R. Avancerad kurs i organisk kemi / Ed. V. M. Potapova. - M .: Chemistry, 1981. - T. 1. - S. 476-478.